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復(fù)合硫填料自養(yǎng)脫氮不同掛膜啟動方式的效果

發(fā)布時(shí)間:2025-1-8 15:21:21  中國污水處理工程網(wǎng)

再生水回用是解決現(xiàn)代城市缺水問題的有效途徑之一。城市污水處理廠的二級出水中仍含有一定濃度的氮和磷,若直接用作城市景觀水體補(bǔ)水極易引發(fā)水體富營養(yǎng)化。若再生水用于補(bǔ)充地下水,則可能造成地下水硝酸鹽污染。過量的硝酸鹽進(jìn)入人體會導(dǎo)致輸氧的血紅蛋白變成高鐵血紅蛋白,喪失攜氧能力,嚴(yán)重甚至?xí)䦟?dǎo)致窒息。傳統(tǒng)二級處理出水C/N極低,需要投加外部碳源以實(shí)現(xiàn)進(jìn)一步脫氮,此過程不僅導(dǎo)致處理成本增加,同時(shí)還存在碳源過量的二次污染風(fēng)險(xiǎn)。

硫自養(yǎng)反硝化生物濾池因?yàn)槌杀镜停曳磻?yīng)過程中無需投加碳源等優(yōu)點(diǎn)而被廣泛關(guān)注,其脫氮原理主要是生物膜上的微生物在缺氧環(huán)境下以還原態(tài)硫?yàn)殡娮庸w對硝酸鹽進(jìn)行反硝化,因此濾池正常運(yùn)行的前提是濾料表面生物膜的培養(yǎng)和形成。目前,反硝化脫硫菌(NR-SOB)的應(yīng)用研究主要集中于脫氮硫桿菌,但該菌生長緩慢,且對溫度、鹽度的耐受性不強(qiáng),實(shí)際應(yīng)用潛力有限。可見,合適的掛膜啟動方式對于硫自養(yǎng)反硝化技術(shù)的工程應(yīng)用具有重要意義。

當(dāng)前硫自養(yǎng)反硝化的脫氮負(fù)荷較低,一般在0.12~0.60kg/m³·d)左右。此外,硫自養(yǎng)反硝化微生物易受到進(jìn)水水質(zhì)等環(huán)境因素影響,造成出水水質(zhì)波動。硫源對于反硝化脫氮效果也有較大影響,升華硫和硫代硫酸鈉為硫源的脫氮效果優(yōu)于生物硫。但受制于成本及危險(xiǎn)化學(xué)品規(guī)定限制,純硫磺濾料無法在工程中直接應(yīng)用。所以筆者采用新開發(fā)的含硫復(fù)合填料進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。

目前,針對硫自養(yǎng)反硝化生物濾池合適的掛膜啟動方式還未見詳細(xì)研究報(bào)道。以北京某再生水廠二沉池出水作為實(shí)驗(yàn)進(jìn)水,對比了變?yōu)V速接種掛膜、固定濾速自然掛膜和變?yōu)V速自然掛膜三種啟動方式對硫自養(yǎng)反硝化生物濾池脫氮效果穩(wěn)定性的影響,同時(shí)考察了反應(yīng)過程中DOpHSO42-等參數(shù)的變化情況,從而確定適宜的掛膜方法。結(jié)合高通量測序技術(shù)和硝酸鹽氮的去除機(jī)制,探討不同掛膜條件下硫自養(yǎng)反硝化系統(tǒng)中的微生物群落結(jié)構(gòu),以期為復(fù)合硫填料反硝化應(yīng)用于工程的掛膜啟動提供參考。

1、材料與方法

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置

反應(yīng)器由4組相同的濾柱組成(如圖1所示),濾柱直徑為150mm、總高為1000mm,其中,底部承托層為150mm高的礫石(直徑為3050mm),濾料層高為350mm。濾料采用含硫復(fù)合濾料。濾料堆積密度為0.81.1g/cm3,粒徑為515mm,比表面積為30.1m2/g,填充體積為6180cm3。濾池采用上向流設(shè)計(jì),二沉池出水通過蠕動泵從底部進(jìn)水口進(jìn)入,經(jīng)過生物濾池填料凈化后從上部的出水口排出。

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1.2 接種污泥和原水水質(zhì)

接種污泥取自北京某再生水廠A2/O工藝的二沉池回流污泥,懸浮固體(MLSS)濃度為8000mg/L。所用原水為二沉池出水,NO3--NNO2--NSO42-DO分別為8.92~16.270~0.568.62~136.511.91~7.97mg/L,濁度為0.56~2.21NTUpH6.74~8.07

1.3 實(shí)驗(yàn)方法

反應(yīng)器的啟動分為三種方式:固定濾速自然掛膜、變?yōu)V速自然掛膜和變?yōu)V速接種掛膜,氮去除量達(dá)到10mg/L時(shí)調(diào)整空床停留時(shí)間(EBCT),由120min逐漸縮短至20min1#2#3#不接種污泥,4#接種1L二沉池回流污泥。其中,1#2#采用固定濾速自然掛膜,EBCT分別為3020min,相應(yīng)的進(jìn)水氮負(fù)荷為0.580.86kg/m³·d);3#采用變?yōu)V速自然掛膜,EBCT依次為12060454030min,對應(yīng)的進(jìn)水氮負(fù)荷為0.140.290.380.430.58kg/m³·d);4#采用變?yōu)V速接種掛膜,EBCT依次為1206045403020min,對應(yīng)的進(jìn)水氮負(fù)荷為0.140.290.380.430.580.86kg/m³·d)。

1.4 分析方法

水樣經(jīng)0.22μm濾膜過濾后進(jìn)行水質(zhì)分析,NO3--NNO2--NSO42-:賽默飛ICS-1100離子色譜,溫度、pHDOWTW/Multi3420測定儀。1.5高通量測序分析取北京市某再生水廠二沉池回流污泥和穩(wěn)定運(yùn)行階段的掛膜濾料(變?yōu)V速接種掛膜和變?yōu)V速自然掛膜)送往上海美吉生物醫(yī)藥科技有限公司進(jìn)行高通量測序分析。濾料取自濾料層的中部,對樣品16SrRNAV3-V4區(qū)進(jìn)行擴(kuò)增,所用引物為338F806R

2、結(jié)果與討論

2.1 固定濾速自然掛膜

分別以EBCT3020min啟動反應(yīng)器,分析運(yùn)行25dNO3--N去除情況和NO2--N的生成情況,結(jié)果見圖2。兩種情況下的平均脫氮負(fù)荷分別為0.370.35kg/m³·d),平均氮去除率分別僅為65.59%41.48%,無法達(dá)到相關(guān)研究0.75kg/m³·d)的脫氮負(fù)荷。在EBCT=30min的情況運(yùn)行到第815天時(shí),平均氮去除量為10.1mg/L,說明反硝化菌在掛膜初期也有脫氮效果。在EBCT=20min下運(yùn)行,系統(tǒng)僅在第8天和15天出現(xiàn)氮去除量大于10mg/L的現(xiàn)象。兩種情況下都存在出水水質(zhì)不穩(wěn)定和亞硝酸鹽積累的現(xiàn)象,說明在自然掛膜初期反硝化菌的脫氮性能極易受到環(huán)境因素影響,需要合適的恒化培養(yǎng)環(huán)境。

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2.2 變?yōu)V速自然掛膜

2.2.1 變?yōu)V速自然掛膜啟動分析

在整個(gè)變?yōu)V速自然掛膜階段,在11617222351526566104105120d,調(diào)整EBCT分別為1206045403020min(即第一~六階段),運(yùn)行結(jié)果見圖3。在每個(gè)時(shí)間段,出水NO3--N濃度先升高后降低,出水NO2--N濃度在調(diào)整初期會出現(xiàn)部分積累,最大積累量為5.92mg/L

在第一階段,出水NO3--N12.70mg/L逐漸降低至2.12mg/L,但是在第7天升至7.63mg/L,說明在掛膜初期脫氮效果不穩(wěn)定,易受環(huán)境影響。第二階段的氮去除量有所增加,可穩(wěn)定在10mg/L以上且無NO2--N積累,平均氮去除率為95.22%,表明硫桿菌等脫氮菌的生物量比上一階段有所增加,氮去除量主要受制于底物濃度。

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在第三和第四階段,氮去除量隨進(jìn)水水質(zhì)波動,掛膜培養(yǎng)時(shí)間分別需要29d14dEBCT40min情況下的微生物培養(yǎng)時(shí)間短于EBCT45min的,分析原因可能是EBCT降低,單位時(shí)間進(jìn)水硝酸鹽量增加。

在第五階段,調(diào)整流速初期出現(xiàn)NO2--N積累,7d后達(dá)到最大值5.92mg/L,隨后逐漸降低,24d后完全消失。運(yùn)行25d后,氮去除量連續(xù)3d可達(dá)10mg/L以上,隨后有所降低。

在第六階段,進(jìn)水水質(zhì)波動較小,進(jìn)水NO3--N最大變化量為3.8mg/L,進(jìn)水NO2--N均小于0.01mg/L,平均氮去除量為10.21mg/L,氮去除率達(dá)到90%以上,其間達(dá)到最大脫氮負(fù)荷即0.81kg/m³·d)。

2.2.2 不同EBCT的脫氮效果比較

根據(jù)掛膜后穩(wěn)定運(yùn)行7d的進(jìn)出水水質(zhì)數(shù)據(jù),計(jì)算不同空床停留時(shí)間下的平均氮去除量和脫氮負(fù)荷,結(jié)果見圖4

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EBCT12060453020min的條件下,對應(yīng)的平均氮去除量分別為11.2710.978.699.639.76mg/L,在空床停留時(shí)間縮短并培養(yǎng)穩(wěn)定后,氮去除量的變化不明顯。在EBCT=45min時(shí),脫氮負(fù)荷增加量不大,這可能是由于實(shí)驗(yàn)期間水溫變化使氮去除量降低導(dǎo)致的。各空床停留時(shí)間下的脫氮負(fù)荷分別為0.140.260.280.460.71kg/m³·d),脫氮負(fù)荷隨空床停留時(shí)間縮短、流速增大而逐漸增加。

2.3 變?yōu)V速下兩種掛膜方式的脫氮效果比較

在變?yōu)V速接種掛膜的情況下(見圖5),分別在第92666天調(diào)整空床停留時(shí)間,最終在EBCT=30min時(shí)平均氮去除量為7.88mg/L,最大脫氮負(fù)荷為0.52kg/m³·d),平均氮去除率為66.86%

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對比接種掛膜(見圖5)和自然掛膜(見圖3)的脫氮效果,接種掛膜在初期可以較早地達(dá)到10mg/L的氮去除量,比自然掛膜早9d,說明污泥中存在好氧菌,能更快地消耗進(jìn)水溶解氧,為上層濾料微生物提供缺氧條件。后續(xù)調(diào)整EBCT的時(shí)間接近,表明是否接種污泥對后期生物膜的生長速率沒有影響。在EBCT30min的運(yùn)行工況下,接種掛膜的氮去除量低于自然掛膜,且在進(jìn)水水質(zhì)相對穩(wěn)定的條件下,脫氮效果也不如自然掛膜穩(wěn)定。

對比不同空床停留時(shí)間下亞硝酸鹽積累情況,改變空床停留時(shí)間后接種掛膜和自然掛膜均會出現(xiàn)亞硝酸鹽積累的現(xiàn)象,說明在提高進(jìn)水負(fù)荷以后微生物的生長隨著底物濃度的增加產(chǎn)生變化。硝酸鹽還原酶Nar的合成速率可能高于亞硝酸鹽還原酶Nir,導(dǎo)致Nar對電子的競爭能力高于Nir,在有限的空床停留時(shí)間內(nèi)亞硝酸鹽還原不徹底,故出現(xiàn)出水亞硝酸鹽積累。隨著微生物和酶逐漸培養(yǎng)成熟,完成亞硝酸鹽還原過程,亞硝酸鹽含量逐漸降低。在EBCT45min時(shí),兩種掛膜方式的亞硝酸鹽消失時(shí)間相同,亞硝酸鹽積累量小于1mg/L所需的時(shí)間均為10d;在EBCT30min時(shí),自然掛膜的亞硝酸鹽消失時(shí)間比接種掛膜晚3d

劉玲花等接種純脫氮硫桿菌株去除地下水中的硝酸鹽,發(fā)現(xiàn)當(dāng)濾料中同時(shí)存在脫氮硫桿菌和異養(yǎng)反硝化菌時(shí),接種純脫氮硫桿菌株意義不大,控制合適的pH、溫度和停留時(shí)間即可,本實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)一步證明了此結(jié)論。

2.4 運(yùn)行參數(shù)對脫氮效果的影響

2.4.1 DO對脫氮效率的影響

DO對反硝化有很大影響,主要是由于DONOx--N競爭電子供體。在氧分壓較低的情況下,反硝化作用為微生物的生長提供替代產(chǎn)能途徑;氧分壓過高會抑制硝酸鹽還原酶的合成及活性。相關(guān)研究認(rèn)為脫氮硫桿菌是一類兼性厭氧菌,在好氧條件下其優(yōu)先利用氧為電子受體,反硝化過程受到抑制;在缺氧或厭氧條件下,脫氮硫桿菌利用硝酸鹽作為電子受體,完成生物反硝化過程。

自然掛膜反應(yīng)器出水口的平均DO0.19mg/L(見圖6),僅在啟動初期出現(xiàn)較高的DO,掛膜階段的進(jìn)水DO平均為5.25mg/L,掛膜初期的氮去除量較低,出水DO剩余3.24mg/L,說明部分硫桿菌在好氧情況下利用氧為電子受體抑制了反硝化過程。在掛膜后期,雖然進(jìn)水DO均大于6mg/L,但依然具有明顯的脫氮效果,表明反應(yīng)器下層填料生物膜中存在好氧菌,先消耗了進(jìn)水中的DO,為上層的生物膜創(chuàng)造了缺氧環(huán)境。

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2.4.2 pH變化

考察了變?yōu)V速自然掛膜運(yùn)行周期內(nèi)NO3--N去除量與pH變化量的關(guān)系,結(jié)果見圖7pH變化量隨NO3--N去除量的增大而增加。pH會改變底物和菌體酶蛋白的帶電狀態(tài),從而影響細(xì)菌對營養(yǎng)物質(zhì)的吸收以及代謝過程中酶的活性。合適的進(jìn)水pH可保證生物自養(yǎng)反硝化所需要的還原性環(huán)境,根據(jù)其反應(yīng)方程式,自養(yǎng)反硝化1mgNO3--N需要消耗4.57mg堿度(以CaCO3計(jì))。

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pH變化量不能完全反映堿度變化,但有學(xué)者發(fā)現(xiàn)當(dāng)pH6.5~8.0時(shí),NO3--N去除速率均在3.1mg/L·h)以上,硫桿菌能取得較為滿意的反硝化效果。本實(shí)驗(yàn)進(jìn)水pH范圍為6.74~8.07,平均NO3--N去除速率為28.92mg/L·h),表明該再生水廠二沉池出水滿足自養(yǎng)反硝化過程中的堿度消耗,無需控制進(jìn)水pH

2.4.3 氮去除量對硫酸鹽濃度的影響

硫自養(yǎng)反硝化過程中硫單質(zhì)提供電子供體被氧化成SO42-,由于市政污水排放標(biāo)準(zhǔn)對硫酸鹽濃度沒有具體要求,《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》(GB57492022)要求SO42-不超過250mg/L,該裝置出水SO42-最大值為224.78mg/L,平均值為157.3mg/L,克服了一般硫自養(yǎng)反硝化出水SO42-過高的問題。圖8a)反映了掛膜過程中去除單位無機(jī)氮產(chǎn)生SO42-量(SO42-/ΔTIN)的變化情況。參照硫自養(yǎng)反硝化反應(yīng)方程式,SO42-/ΔTIN的理論值為7.54,實(shí)際平均值為9.42,說明反應(yīng)器中主要進(jìn)行的是硫自養(yǎng)反硝化過程。

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由圖8b)可知,掛膜過程中去除單位TIN產(chǎn)生的SO42-量并非完全與理論值相同,在第1723384478838894100~105天出現(xiàn)實(shí)際值低于理論值的現(xiàn)象,推測可能的原因有:反應(yīng)器中存在異養(yǎng)反硝化;硫氧化不完全生成了副產(chǎn)物,比如SO32-S2O32-等;硫酸鹽還原菌(SRB)利用水中的有機(jī)物將SO42-還原為S2-。在運(yùn)行過程中也出現(xiàn)了高于理論值的現(xiàn)象,其主要出現(xiàn)在啟動初期和調(diào)整濾速后,分析原因可能為:進(jìn)行不完全的反硝化,TIN去除量沒有增加,但該過程中消耗電子供體;一些好氧菌利用水中微量溶解氧將硫單質(zhì)氧化為SO42-

2.5 微生物群落結(jié)構(gòu)解析

2.5.1 變?yōu)V速接種和自然掛膜的微生物群落

變?yōu)V速接種掛膜和自然掛膜兩種方式培養(yǎng)的生物膜中,在門水平上占比較多的為變形菌門(Proteobacteria)、擬桿菌門(Bacteroidota)、綠彎菌門(Chloroflexi)、浮霉菌門(Planctomycete),豐度分別為58.12%9.98%15.49%3.41%71.66%14.64%5.44%2.51%,與前人研究的硫自養(yǎng)反硝化系統(tǒng)微生物群落一致。

變形菌門中大部分微生物可以利用氫、氨、甲烷和揮發(fā)性脂肪酸等進(jìn)行反硝化作用。綠彎菌門的某些菌屬被發(fā)現(xiàn)有異養(yǎng)特性,可利用系統(tǒng)中溶解性微生物產(chǎn)物作為碳源將NO3--N轉(zhuǎn)化為NO2--N,反映了NO3--N在反應(yīng)器中的去除過程。擬桿菌門的部分微生物具有降解高分子化合物(纖維素、蛋白質(zhì)和脂類等)為簡單有機(jī)物并還原NO3--N的能力,說明反應(yīng)器中可能存在異養(yǎng)反硝化菌利用污泥中的內(nèi)碳源進(jìn)行協(xié)同反硝化,一定程度上解釋了SO42-的產(chǎn)生量低于理論值的現(xiàn)象。此外,酸桿菌門(Acidobacteriota)也被證明有脫氮基因(兩種方式下的豐度分別為2.24%1.06%),具有相應(yīng)的反硝化能力。

另外,在屬水平上,DokdonellaThiobacillusComamonadaceaeTerrimonasSBR1031ThermmonasFerritrophicumFerruginibacterXanthomonadaceaeA4bothers(豐度<1.0%都?xì)w為others)的相對豐度分別為21.13%10.94%2.45%2.82%5.41%2.66%2.67%1.26%2.62%2.57%48.04%31.49%6.38%6.82%4.04%1.43%3.86%3.66%3.82%2.48%1.52%34.49%。硫桿菌屬(Thiobacillus)是以還原態(tài)硫?yàn)殡娮庸w還原NO3-NO2-的專性化能自養(yǎng)菌,其相對豐度較大,說明系統(tǒng)內(nèi)進(jìn)行硫自養(yǎng)反硝化過程,和TIN去除量與SO42-產(chǎn)生量關(guān)系的分析結(jié)果一致。接種掛膜(10.94%)的硫桿菌屬占比高于自然掛膜(6.38%)。

孤島桿菌(Dokdonella)中部分微生物為嚴(yán)格異養(yǎng)和好氧菌,有學(xué)者曾在需要曝氣的同步硝化反硝化工藝中檢出,孤島桿菌的檢出驗(yàn)證了濾池底部存在好氧菌消耗進(jìn)水DO的猜想,自然掛膜中的孤島桿菌豐度高于接種掛膜,說明自然掛膜方式更易去除進(jìn)水中的溶解氧,為硫桿菌創(chuàng)造缺氧環(huán)境,解釋了自然掛膜濾池的脫氮負(fù)荷高于接種掛膜的現(xiàn)象。

此外在生物膜中也檢測到了具有硫自養(yǎng)反硝化功能的熱單胞菌屬(Thermomonas)細(xì)菌,其在接種掛膜法和自然掛膜法系統(tǒng)中的相對豐度分別為2.66%3.86%

2.5.2 二沉池回流污泥的微生物群落

二沉池回流污泥中主要優(yōu)勢菌屬不動桿菌屬(Acinetobacter)和Tetrasphaera菌屬的相對豐度分別為16.22%10.46%(見圖9)。Acinetobacter是活性污泥中常見的好氧菌,解釋了接種掛膜初期較早達(dá)到10mg/L氮去除量負(fù)荷的現(xiàn)象。Tetrasphaera菌屬可以進(jìn)行反硝化,將硝酸鹽還原至亞硝酸鹽但不能完全反硝化至氮?dú)狻A驐U菌屬和熱單胞菌屬在二沉池回流污泥中含量較低,均未檢出,說明在兩種掛膜方法的反應(yīng)器中均存在明顯的菌種馴化過程。從另一個(gè)角度看,由于都需要重新馴化硫自養(yǎng)反硝化相關(guān)菌屬,那么采用二沉池回流污泥的接種掛膜法和自然掛膜法相比,在操作上多了運(yùn)輸污泥的步驟,故此方法在實(shí)際工程中沒有顯著優(yōu)勢。

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3、結(jié)論

①固定濾速掛膜會出現(xiàn)亞硝酸鹽積累和脫氮效果不穩(wěn)定的問題,硫自養(yǎng)反硝化工藝用于實(shí)際工程時(shí),在保證出水水質(zhì)的前提下,建議采用變?yōu)V速自然掛膜。

②變?yōu)V速自然掛膜的脫氮負(fù)荷最高可達(dá)0.81kg/m³·d),高于變?yōu)V速接種掛膜的0.52kg/m³·d)。在改變水力停留時(shí)間后接種掛膜和自然掛膜均會出現(xiàn)亞硝酸鹽積累的現(xiàn)象,在穩(wěn)定運(yùn)行期間,自然掛膜的脫氮負(fù)荷優(yōu)于接種掛膜。

③針對實(shí)際二沉池出水,進(jìn)水溶解氧過高會抑制脫氮過程,對于pH無需額外控制,SO42-實(shí)際產(chǎn)生量略高于理論值。

④反應(yīng)器中進(jìn)行硫自養(yǎng)反硝化的細(xì)菌在屬水平上主要有ThiobacillusThermomonas屬,相對豐度分別為6.38%3.86%,其與二沉池回流污泥相比存在明顯的馴化過程。接種掛膜和自然掛膜過程都需要重新馴化硫自養(yǎng)反硝化相關(guān)菌屬,接種掛膜在實(shí)際工程應(yīng)用中沒有顯著優(yōu)勢。(來源:北京工業(yè)大學(xué)北京市水質(zhì)科學(xué)與水環(huán)境恢復(fù)工程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京城市排水集團(tuán)有限責(zé)任公司,北京城市排水集團(tuán)有限責(zé)任公司科技研發(fā)中心)

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